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將二維層狀材料以特定轉(zhuǎn)角堆疊,可以構(gòu)筑出具有關(guān)聯(lián)電子性質(zhì)的轉(zhuǎn)角量子材料,為研究非常規(guī)超導(dǎo)、可控構(gòu)筑量子物態(tài)等提供了全新的研究思路和技術(shù)途徑。目前,對(duì)轉(zhuǎn)角量子材料的研究主要集中在二維材料領(lǐng)域,如轉(zhuǎn)角雙層/三層石墨烯和轉(zhuǎn)角雙層金屬硫族化合物等。一維納米材料如石墨烯納米帶存在多種具有新奇物性的邊界態(tài),如鋸齒型邊界石墨烯納米帶的自旋極化邊界態(tài)、不同寬度扶手椅型邊界石墨烯納米帶異質(zhì)結(jié)的拓?fù)浣缑鎽B(tài)等。通過(guò)對(duì)石墨烯納米帶進(jìn)行轉(zhuǎn)角堆疊操縱,可以引入新的摩爾周期調(diào)制,有望對(duì)邊界態(tài)實(shí)現(xiàn)調(diào)控。因此,構(gòu)造一維轉(zhuǎn)角疊層量子材料具有重要研究?jī)r(jià)值。
近年來(lái),中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心高鴻鈞研究團(tuán)隊(duì)對(duì)石墨烯納米結(jié)構(gòu)進(jìn)行了系統(tǒng)而深入的研究。該團(tuán)隊(duì)的副研究員陳輝等實(shí)現(xiàn)了原子級(jí)精準(zhǔn)的、按需定制的石墨烯“折紙術(shù)”,通過(guò)對(duì)石墨烯納米結(jié)構(gòu)的可控折疊,構(gòu)筑出新型準(zhǔn)三維石墨烯疊層結(jié)構(gòu)。該團(tuán)隊(duì)的副研究員黃立等利用表面合成技術(shù)和化學(xué)鍵分辨的原子力顯微術(shù)構(gòu)造了多種具有不同結(jié)構(gòu)與物性的石墨烯納米帶。這些工作為構(gòu)造基于石墨烯納米帶的一維轉(zhuǎn)角疊層量子材料打下了堅(jiān)實(shí)基礎(chǔ)。
最近,該研究組的博士王東飛等人成功在Au(111)表面原子級(jí)精準(zhǔn)構(gòu)筑了具有不同堆疊轉(zhuǎn)角、不同堆疊位移的一維轉(zhuǎn)角疊層石墨烯納米帶。他們通過(guò)具有原子級(jí)空間分辨的掃描隧道顯微譜實(shí)驗(yàn)(STS)探測(cè)了三個(gè)90度轉(zhuǎn)角雙層鋸齒形石墨烯納米帶結(jié)構(gòu),發(fā)現(xiàn)這三個(gè)具有不同堆疊位移的結(jié)構(gòu)具有不同的邊界電子態(tài),并且其中一個(gè)存在近零能的邊界電子態(tài)。黃立和博士鄭琦對(duì)這一結(jié)構(gòu)進(jìn)行了進(jìn)一步的化學(xué)鍵分辨原子力顯微鏡-掃描隧道顯微譜表征,并驗(yàn)證了堆疊位移對(duì)其電子態(tài)的重要影響。博士包德亮等開(kāi)展了第一性原理的計(jì)算,結(jié)合實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)分析,他們發(fā)現(xiàn)疊層區(qū)域的局部對(duì)稱(chēng)性會(huì)對(duì)邊界態(tài)的能級(jí)位置和自旋簡(jiǎn)并度產(chǎn)生決定性影響,非對(duì)稱(chēng)的面內(nèi)堆疊位移構(gòu)型是造成邊界態(tài)能級(jí)向零能移動(dòng)并產(chǎn)生自旋劈裂的關(guān)鍵。
該工作首次證明了堆疊位移會(huì)影響疊層結(jié)構(gòu)電子態(tài)和邊界的自旋分布,是調(diào)控一維轉(zhuǎn)角疊層結(jié)構(gòu)邊界態(tài)的一個(gè)重要參數(shù),為未來(lái)構(gòu)筑基于一維轉(zhuǎn)角疊層納米結(jié)構(gòu)的電子學(xué)器件提供了重要參考。
高鴻鈞團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)分子沉積與組裝、納米帶表面合成及STM/S、AFM方面的實(shí)驗(yàn)工作,馬克斯普朗克聚合物研究所教授Klaus Müllen等提供了高質(zhì)量的前驅(qū)體分子,研究員杜世萱團(tuán)隊(duì)負(fù)責(zé)第一性原理計(jì)算工作,瑞士聯(lián)邦材料科學(xué)與技術(shù)實(shí)驗(yàn)室教授Pascal Ruffieux等對(duì)研究思路提出了意見(jiàn)建議。
相關(guān)結(jié)果發(fā)表于《自然-通訊》(Nature Communications),并被選入雜志當(dāng)月的Featured Articles。該工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)、K. C. Wong教育基金會(huì)與中科院國(guó)際合作計(jì)劃以及中國(guó)博士后科學(xué)基金等的支持。

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